近日，中國科學院大連化學物理研究所（DICP）劉忠民教授領導的研究團隊揭示了沸石中鋁配位環境的動態演化過程。研究人員發現，用吡啶輕松處理可以迫使八面體配位Al回到四面體環境，這可以增加可用活性位點的數量并增強二甲醚的擴散，從而提高（四倍）二甲醚的反應性醚羰基化反應，延長催化劑壽命。
然后，他們研究了絲光沸石中鋁配位環境的動態演變以及處理條件，發現在NH?4?-MOR樣品中所有Al物種都采用四面體骨架配位。NH?4?-MOR在煅燒后轉變為質子形式，導致形成布朗斯臺德酸位點（BASs）。同時，骨架四面體Al的一部分幾何形狀改變為八面體配位，這被證明是骨架締合的Al，產生路易斯酸位點（LASs）。在吡啶吸附后，不同的8元環(MR)和12-MR拓撲空間中的不同Al物種與吡啶發生了復雜的相互作用。在12-MR通道中，吡啶分子與BASs鍵合，形成BASs-吡啶，從而使酸性位點中毒。此外，吡啶作用于八面體配位的Al物種，導致LASs-吡啶物種，將非骨架Al物種轉化為四配位。
他們觀察了吡啶對8-MR通道內BASs的吸附和解吸行為，發現在這種吡啶吸附條件下，吡啶對8-MR通道內的BASs沒有影響。相比之下，吸附的吡啶迫使8-MR中的八面體配位Al物質回到沸石骨架中，從而在8-MR通道中產生更多的BAS。因此，吡啶吸附有助于獲得在8-MR通道中具有更多骨架Al原子的MOR催化劑，并使12-MR通道中的酸性位點失活，從而增強二甲醚轉化率并延長沸石的使用壽命。
