沸石作為催化劑受到越來越多的關注,有望為解決資源、環境和能源問題做出重要貢獻。沸石是一種獨特的材料,具有分子大小的晶內孔,在有機結構導向劑的幫助下,可以選擇性地合成亞納米級結構精確控制的沸石。通過金屬原子同晶取代骨架硅原子并將金屬陽離子摻入孔隙內,可以獲得具有高性能催化和吸附應用的沸石。

TakashiTatsumi博士對用于石油化學反應的沸石合成進行了基礎研究,并開發了制備功能大大改進的催化劑的新方法。還實現了由沸石的孔結構和催化劑活性中心的微環境控制的形狀選擇性和區域選擇性催化。這些沸石可以應用于各種化學轉化,而不會產生廢物和副產品,從而使它們在生態上更容易被接受,對環境更安全。

TS-1是一種鈦硅酸鹽沸石,其中Ti被引入MFI結構的沸石骨架中。鈦硅酸鹽表現出氧化還原催化作用,與傳統的鋁硅酸鹽沸石截然不同。Tatsumi博士發現TS-1沸石可以在低溫下使用H 2 O 2催化氧化化學惰性的簡單烷烴作為氧化劑。這一發現突出了TS-1作為獨特氧化催化劑的一個特點,引起了沸石催化領域大量研究人員的關注。成功合成了以Ti-SAPO-37、Ti-MWW、Ti-YNU-1為骨架的新型含鈦沸石和含鈦介孔分子篩。他還進行了Ti-β的固態合成,這可能是一種改進的合成方法。特別值得注意的是,Ti-MWW沸石的烯烴環氧化活性是目前工業催化劑TS-1的數倍。Ti-YNU-1具有新型12元環大孔沸石拓撲結構;因此它在大環烯烴的環氧化中表現出非常高的活性。2 O 2作為氧化劑,催化劑表面的疏水性至關重要。因此,已揭示有機部分的引入導致含Ti介孔材料催化活性的增強。

新型沸石和介孔材料的合成及催化應用-國投盛世

此外,他還合成了一種新型無機-有機雜化沸石ZOL,其中加入了一個亞甲基作為晶格。這種混合沸石材料是由兩個硅原子(Si-CH2-Si)之間的橋接亞甲基取代硅氧烷橋(Si-O-Si)的有機硅烷合成的,并改變了“沸石”的概念。被認為是基于二氧化硅的多孔晶體材料。ZOL材料具有高疏水性,并在碳氫化合物吸附中表現出形狀選擇性。他還通過將沸石的層狀前體甲硅烷基化,然后進行煅燒,成功地擴大了層狀沸石的層間孔隙。這是一種構建各種沸石結構的新方法,尤其是那些具有大孔的沸石結構,從作為納米部分的沸石層狀片開始。

介孔分子篩在催化、吸附、傳感器和分離方面的新興應用引起了化學家和材料科學家的廣泛關注。它們類似于沸石,但與沸石孔相比,它們的孔徑非常大,可以容納大的反應物和產物并減輕它們的擴散問題。Tatsumi博士成功合成了立方體3維介孔分子篩Ti-MCM-48,它被證明是一種活性氧化催化劑,用于無法被沸石氧化的大體積反應物。盡管據報道介孔分子篩對水和機械沖擊不穩定,但他發現通過將介孔材料上的表面硅烷醇基團硅烷化可以極大地穩定介孔結構。他還發現,在使用陽離子表面活性劑作為結構導向劑(SDA)的酸性合成中,介觀結構以固-固方式轉變,并且高度依賴于抗衡陰離子和陽離子,從而建立了控制細觀結構。盡管強烈希望使用陰離子表面活性劑作為SDA來合成介孔二氧化硅,但長期以來,使用陰離子表面活性劑合成介孔二氧化硅一直沒有成功。他開發了一種合成陰離子表面活性劑模板化介孔二氧化硅AMS的方法。使用陰離子表面活性劑作為SDA來形成介孔結構的二氧化硅-膠束復合材料已被描述為“S ”,從而建立控制細觀結構的基本原則。盡管強烈希望使用陰離子表面活性劑作為SDA來合成介孔二氧化硅,但長期以來,使用陰離子表面活性劑合成介孔二氧化硅一直沒有成功。他開發了一種合成陰離子表面活性劑模板化介孔二氧化硅AMS的方法。使用陰離子表面活性劑作為SDA來形成介孔結構的二氧化硅-膠束復合材料已被描述為“S 從而建立控制細觀結構的基本原則。

Tatsumi博士還對沸石的酸催化進行了研究;他發現了稀釋劑在貝克曼重排中的作用,并實現了對烯烴水合的形狀選擇性控制。他還發現了金屬納米顆粒和金屬簇結合到沸石孔中的獨特特征,并導致開發了在烷烴芳構化、從合成氣中選擇性合成汽油范圍內的碳氫化合物以及輕油深度加氫脫硫中具有活性的先進催化劑。

總之,Tatsumi博士通過密切協調新型多孔材料的合成及其在有用催化反應中的應用,取得了輝煌的成果。